耶律楚材于法令面前，诛不避贵；于任上，见权贵行事骄横，也曾采取措施抑制权贵势力，结果遭人怨恨。咸得卜早先杀人无忌，就曾遭耶律楚材奏劾。所以，事后咸得卜几次在窝阔台汗面前诋毁耶律楚材，说他对蒙古怀有二心，请求元太宗尽早诛杀之，以除后患。窝阔台汗派人查办，结果发现咸得卜语多不实，于是作罢。不久，有人来耶律楚材的官署举报不法之人，所告之人恰是咸得卜。耶律楚材向窝阔台汗请示，窝阔台汗见证据确凿，勃然大怒，随即命耶律楚材将咸得卜逮捕下狱再行讯问。旁人都想，耶律楚材这回可要报前日之仇了。孰料，耶律楚材却上奏皇帝说：“咸得卜为人倨傲无礼，这才容易招人谤议。现在国家正是用人之时，请求陛下宽贷。日后如有不法，再作追究不迟。”窝阔台汗推崇耶律楚材德行仁厚，私不及公。此后常对左右说：“耶律楚材不计较私仇，真乃宽厚长者。你们都应向他学习才是。”
耶律楚材一生官居高位，却不贪财不好色。早年随成吉思汗南征西夏，攻下灵武时，将士们都疯抢金银珠宝、美女娇人，只有耶律楚材单取城中的书籍和药材。当时人们都嘲笑他，说那些东西根本没用。然而不久，蒙古军中流行疾疫，耶律楚材收集的药材就派上了用场，药到病除。他主持政务二十余年，却未徇私情让自己家中的子弟亲属做官，还常常把自己的俸禄拿出来分给族人和亲戚。平时吃饭他手里拿着菜根，用来蘸着油和盐吃糙米饭，从不觉得苦。
清廉自守，洁身自好，是耶律楚材一贯的为官准则。在他为相期间，曾有不少人慕名而来，投之以桃，想假借耶律楚材之手投机钻营。然而耶律楚材为人正直，无论金银财帛，一概不受。元太宗十三年（公元1241年），窝阔台汗驾崩，皇后乃马真氏称制。奸臣奥都剌合蛮受皇后宠信，把持朝政。朝臣多因畏惧而前往依附，唯独耶律楚材不加苟合，行事不改往日作风，眼见不公不义，仍是仗义执言。奥都剌合蛮无奈，为了收买耶律楚材，便派人送给他五万两白银。但“千金难移楚材志”，耶律楚材见到银两后，反将来者一顿臭骂。奥都剌合蛮碰了一鼻子灰，又羞又恼，便胡乱编造，在皇后乃马真氏面前告了耶律楚材的恶状。不久，乃马真氏下旨：“奥都剌合蛮提出的建议，如果有人胆敢不照办，就断其手。”耶律楚材接旨后凛然不惧：“于国家有利，自然遵行；否则，我死且不避，还怕断手吗？”作为一个忠正老臣，久见朝纲难申，国运不振，终日忧思，乃马真氏三年（公元1244年），忧愤成疾的耶律楚材抱恨而逝，终年五十五岁。消息传出，全国震悼，好多地方绝音乐、罢市数日，特别是那些儒生们，听到噩耗，无不落泪。而他的对手却诬告其为相多年，天下贡赋半入其家。皇后乃马真氏命人搜查，仅见十几把木琴和数千卷书。
元世祖忽必烈曾问朝中众臣：“南北宰相孰贤？”群臣曰：“北人莫如耶律楚材，南人莫如文天祥。”耶律楚材为政贤能，一生清正廉明，有口皆碑。