终于翻过了安第斯山，战士们兴高采烈，精神抖擞，准备以更加强大的力量去打击殖民军。在新格兰纳达的一片高原谷地上，他们突然发现了敌人，玻利瓦尔立刻组织战士们向敌人发动袭击。随着“冲啊！”的呼喊声，革命军战士如饿虎扑食，冲向敌人。面对从天而降的革命军，西班牙军队惊慌失措，匆忙拿起武器应战。但还未等他们反应过来，就被革命军一枪打死了。不少还未明白发生了什么事的西班牙人转眼之间成了革命军的俘虏，其中有不少军事指挥官。
这次袭击获得了胜利，玻利瓦尔乘胜追击，立刻进军波哥大。波哥大的西班牙守军顽强抵抗，双方展开了拉剧战。最后，玻利瓦尔终于取得胜利，占领了波哥大，解放了哥伦比亚地区。接着，玻利瓦尔率军回军委内瑞拉，以强大的攻势横扫委内瑞拉全境，西班牙军闻风而逃，不堪一击。玻利瓦尔把军队开进首都加拉加斯，然后解放了全国。委内瑞拉解放后，革命军南下厄瓜多尔，与西班牙军队进行了英勇奋战，又大败殖民军，革命军攻占了首府基多城，厄瓜多尔宣布解放。
至此，南美洲西北部地区获得了解放。玻利瓦尔意识，应该建立更为牢固的革命阵地，组成更加坚强的抗敌部队，所以1819年12月，新格兰纳达、委内瑞拉、厄瓜多尔共同成立了“大哥伦比亚共和国”，玻利瓦尔被选为总统和最高统帅。不久，革命军又多次出兵，肃清委内瑞拉和厄瓜多尔境内的殖民军残余势力，南美洲北部地区得到彻底解放。大哥伦比亚共和国成立以后，玻利瓦尔仍然努力于抗击殖民军的革命事业。为解放秘鲁，他率军与西班牙军队进行了艰苦奋战。秘鲁当时是西班牙势力最为顽固的地区，所以玻利瓦尔经过浴血的战斗，以巨大的代价才获得胜利。所以当秘鲁东部（又叫上秘鲁）被玻利瓦尔解放以后，就改名为玻利维亚，目的是纪念这个国家的解放者。
玻利瓦尔一生参加过大小472次战役，为南美洲人民的解放立下了不朽功勋，也为世界人民抗击殖民侵略树立了模范作风。但是，玻利瓦尔在各方面也有很大的局限性。他革命时提出的不少口号、诺言都没有实现，如虽宣布废除奴隶制，但实际上仍然没有实现，农民也没有得到土地，甚至战士也长期拿不到军饷。而且，玻利瓦尔忽视了革命军的团结，在革命即将胜利的时候，他就把南美洲另一位杰出的革命领袖圣马丁排挤出革命阵营，使革命受到重大损失。所以，玻利瓦尔慢慢失去了群众基础。
1830年5月，玻利瓦尔辞去大共和国总统职务，同年12月17日，因病死去。